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石墨烯量子點至TiO2光誘導電子注入機理研究

來源: X-MOL 2017-07-05 14:21:25

界面電子轉移是太陽能轉換為電能的關鍵步驟。通常認為電荷給體-受體間的強共價鍵作用使絕熱電子轉移起到支配作用（J. Am. Chem. Soc., 2011, 133, 19240–19249），避免能量損失。而弱范德華力促使非絕熱電子轉移成為主導作用（J. Am. Chem. Soc., 2012, 134, 14238-14248; J. Am. Chem. Soc., 2014, 136, 4343-4354）。非絕熱電子轉移的導帶邊緣轉移效率十分低，晶格振動接受了電子損失的部分能量。為了提高光電轉換效率，提高絕熱電子的絕熱轉移成分十分必要。

最近，北京師范大學龍閏教授（點擊查看介紹）與Prezhdo教授（點擊查看介紹）研究了分子/石墨烯量子點和TiO2組成的界面體系，它們之間通過C-O共價鍵平行或者垂直地連接。計算表明垂直體系中非絕熱機制主導電子轉移，而平行體系中絕熱電子轉移機制占主導作用。為了解釋這一與直觀認識相違背的結果，他們計算了石墨烯量子點和TiO2間的結合能，當沒有包含范德華相互作用時，垂直體系的結合能比平行體系大很多；包含范德華力后，結合能在垂直體系中增加很小，在平行體系中增加顯著。原因是平行的石墨烯量子點π電子與TiO2經由空間傳遞相互作用，增強給體-受體相互作用和非絕熱耦合，絕熱電子轉移起支配作用。在垂直體系中，給體-受體經由共價鍵作用，但吸電子基團COO-使電子遠離界面區，削弱非絕熱耦合，致使非絕熱電子轉移機制占主要作用。

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