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原位表征技術(shù)揭示析氫電催化劑活性中心

來(lái)源: X-MOL 2017-07-24 14:06:29

堿性條件下水電解制氫是較為常用且發(fā)展成熟的方法，如果可以結(jié)合可再生能源進(jìn)行發(fā)電，則可以大幅度降低制氫成本。該技術(shù)發(fā)展的關(guān)鍵是如何設(shè)計(jì)合成高效、廉價(jià)的堿性析氫（HER）和析氧（OER）電催化劑，降低電解過(guò)程中的能耗，從而提高能源轉(zhuǎn)換效率。近年來(lái)的研究發(fā)現(xiàn)，一些過(guò)渡金屬硫化物具有優(yōu)異的HER性能，甚至可與Pt基催化劑相媲美。但在工作電位下，過(guò)渡金屬硫化物的表面組成和結(jié)構(gòu)會(huì)發(fā)生顯著改變，故其催化活性位點(diǎn)的指認(rèn)仍存在很大爭(zhēng)議。

近日，廈門大學(xué)的鄭南峰教授（點(diǎn)擊查看介紹）、傅鋼教授（點(diǎn)擊查看介紹）與臺(tái)灣大學(xué)的陳浩明教授（點(diǎn)擊查看介紹）團(tuán)隊(duì)利用電化學(xué)原位同步輻射表征技術(shù)，揭示了工作電位下鎳硫化合物HER催化劑活性中心。研究成果發(fā)表在Cell Press旗下的Chem 雜志，該工作的共同第一作者為博士生胡程奕和碩士生馬秋雨。

作者以導(dǎo)電碳布上生長(zhǎng)的氫氧化鎳納米片為基底、對(duì)苯二硫酚為配體，成功合成出具有平面NiS4配位結(jié)構(gòu)的鎳-硫醇配位聚合物納米片。有趣的是，該材料在堿性析氫測(cè)試中存在明顯的誘導(dǎo)期。在保持20 mA?cm-2電流密度的條件下，析氫所需的過(guò)電位逐漸降低，約10小時(shí)后該催化劑得到完全活化，僅需80 mV即可達(dá)到10 mA?cm-2的電流密度，高于文獻(xiàn)中已報(bào)道的過(guò)渡金屬硫化物的活性。重要的是，該研究發(fā)現(xiàn)在電化學(xué)活化后鎳-硫醇聚合物催化劑的結(jié)構(gòu)和組成都發(fā)生了明顯的變化，在TEM和AFM顯示納米片厚度顯著減小的同時(shí)，EDX和元素分析表明硫的含量也大幅度降低。電化學(xué)原位X射線吸收光譜研究表明，活化后的樣品中大部分鎳被還原為零價(jià)，但表面仍存在少量的硫離子可通過(guò)靜電作用將水合離子吸引到金屬表面，進(jìn)而促進(jìn)堿性條件下水的解離，有效降低了HER的過(guò)電位。該工作利用電化學(xué)原位X射線吸收技術(shù)揭示了鎳-硫醇配位聚合物在工作條件下的活性中心，并可為研究非貴金屬基電催化劑的原位表面結(jié)構(gòu)提供借鑒。

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