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內(nèi)嵌錒系金屬富勒烯：Th@C3v(8)-C82

來源: X-MOL 2017-08-02 14:53:10

內(nèi)嵌富勒烯因內(nèi)嵌物種和碳籠結(jié)構(gòu)的多樣性，具有特殊的電子結(jié)構(gòu)和物理化學(xué)特性。近年來，內(nèi)嵌富勒烯在生物醫(yī)學(xué)、有機(jī)光伏器件等領(lǐng)域表現(xiàn)出較好的應(yīng)用前景。目前為止，該研究領(lǐng)域主要集中于內(nèi)嵌鑭系金屬富勒烯，其種類由內(nèi)嵌單金屬富勒烯拓展到內(nèi)嵌雙金屬富勒烯、內(nèi)嵌三金屬富勒烯和內(nèi)嵌金屬原子簇富勒烯等。早期的理論研究表明，相比于鑭系金屬，錒系金屬擁有更加豐富的價(jià)態(tài)和電子結(jié)構(gòu)，內(nèi)嵌錒系金屬富勒烯可能具有獨(dú)特的錒系化學(xué)鍵和相關(guān)物理化學(xué)性質(zhì)，并可能在生物醫(yī)藥等領(lǐng)域具有潛在的應(yīng)用價(jià)值。但到目前為止，對錒系金屬富勒烯的實(shí)驗(yàn)研究僅停留于早期的質(zhì)譜數(shù)據(jù)，而對其分子結(jié)構(gòu)和物理化學(xué)性質(zhì)一直處于未知狀態(tài)。

蘇州大學(xué)團(tuán)隊(duì)對Th@C3v(8)-C82的研究開啟了內(nèi)嵌錒系金屬富勒烯的新領(lǐng)域。他們以ThO2作為金屬源，在氦氣氛圍下通過直流電弧放電法，首次合成了一系列的內(nèi)嵌含Th錒系金屬富勒烯，并對其中產(chǎn)率最高的Th@C82的一個(gè)異構(gòu)體進(jìn)行了完整的表征。X射線衍射確定了其碳籠結(jié)構(gòu)為C3v(8)-C82，這是首次發(fā)現(xiàn)單金屬能夠內(nèi)嵌在C3v(8)-C82碳籠中。實(shí)驗(yàn)結(jié)合理論計(jì)算的綜合研究結(jié)果表明，Th@C3v(8)-C82是首個(gè)得到實(shí)驗(yàn)結(jié)果證實(shí)的存在4電子轉(zhuǎn)移的單金屬內(nèi)嵌富勒烯，即內(nèi)嵌的Th向C82碳籠轉(zhuǎn)移4個(gè)電子。電化學(xué)研究表明Th@C3v(8)-C82的電化學(xué)帶隙值達(dá)到1.51 eV，遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于已報(bào)道的鑭系單金屬富勒烯，與其對應(yīng)的高產(chǎn)率一致。

值得一提的是，Th@C3v(8)-C82無論在CS2溶液中還是固體狀態(tài)下均能檢測到明顯的熒光信號，在富勒烯領(lǐng)域和含四價(jià)釷的化合物中都是十分罕見的。鑭系金屬具有豐富的4f電子，但是理論計(jì)算發(fā)現(xiàn)富勒烯碳籠具有淬滅作用，使鑭系金屬應(yīng)該表現(xiàn)出的熒光現(xiàn)象被淬滅。另外，以往的研究中尚未發(fā)現(xiàn)含四價(jià)釷的化合物具有熒光現(xiàn)象，Th@C3v(8)-C82是目前發(fā)現(xiàn)的首例化合物。這項(xiàng)工作揭示了內(nèi)嵌錒系金屬富勒烯的電子結(jié)構(gòu)和物理化學(xué)性質(zhì)與以往報(bào)道的鑭系金屬內(nèi)嵌富勒烯存在顯著差異，拓展了內(nèi)嵌富勒烯的研究領(lǐng)域。另一方面，這部分工作也建立了錒系化合物與富勒烯材料的交叉研究領(lǐng)域，對富勒烯和錒系化學(xué)的研究都具有重要意義。

這一結(jié)果近期發(fā)表在Journal of the American Chemical Society 上，文章的第一作者是蘇州大學(xué)的碩士研究生王姚峰和西班牙羅維拉-威爾吉利大學(xué)的Roser Morales-Martínez。

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