隨著全球?qū)Ρ┬枨蟮娜找媾噬橹苯用摎渲票┏蔀橐粭l有經(jīng)濟(jì)效益的路線，從而使天然氣以及頁巖氣中的丙烷變成具有更高附加值的丙烯。從熱力學(xué)角度來講，丙烷脫氫制丙烯（dehydrogenation of propane to propylene, PDH）是一個(gè)吸熱反應(yīng)，因此催化劑一般需要在600 ℃左右的高溫參與催化過程。目前比較有潛力的催化劑是以負(fù)載型Pt為主體，通過添加Ga、Sn、K等組分提高Pt的活性和選擇性（Chem. Rev., 2014, 114, 10613-10653）。但由于反應(yīng)是在無氧條件下發(fā)生加氫反應(yīng)，積碳現(xiàn)象不可避免，這就涉及到催化劑的再生。常規(guī)方法一般是通過在氧氣中焙燒，除去積碳來實(shí)現(xiàn)這一過程。但多數(shù)Pt基催化劑在經(jīng)歷高溫的氧化-還原處理后，都會(huì)導(dǎo)致Pt粒子的團(tuán)聚，催化劑進(jìn)行幾次循環(huán)就會(huì)失活。因此，發(fā)展高熱穩(wěn)定性的Pt基催化劑具有非常重要的意義。
2016年，Science 發(fā)表了美國新墨西哥大學(xué)的Abhaya K. Datye 教授課題組關(guān)于高溫焙燒條件下利用CeO2來穩(wěn)定單原子Pt的工作。作者將CeO2和Pt/La-Al2O3進(jìn)行機(jī)械混合，然后在800 ℃下進(jìn)行焙燒（Science, 2016, 353, 150-154，點(diǎn)擊閱讀詳情）。作者發(fā)現(xiàn)Pt納米粒子會(huì)遷移到CeO2上，基于CeO2的穩(wěn)定作用成為單個(gè)Pt原子。
在這項(xiàng)工作的基礎(chǔ)上，Datye課題組和荷蘭烏特列支大學(xué)的Bert M. Weckhuysen 教授、福州大學(xué)的林森博士等人合作，將CeO2穩(wěn)定的單原子Pt催化劑用于PDH反應(yīng)。他們發(fā)現(xiàn)CeO2負(fù)載的Pt-Sn雙金屬催化劑在PDH反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性。結(jié)合高分辨透射電鏡（TEM），作者研究了再生后的催化劑和反應(yīng)條件下的催化劑之間Pt物種的演化，為認(rèn)識(shí)高溫條件下金屬催化劑的催化行為提供了新視角。文章發(fā)表于Angew. Chem. Int. Ed.，第一作者為Datye教授課題組的熊海峰博士。
在這項(xiàng)工作中，作者首先通過浸漬法制備了Pt/CeO2樣品，然后在空氣中高溫焙燒（800 ℃），在最終得到的催化劑中，Pt主要是以單原子狀態(tài)分散在CeO2上（見圖1）。隨后，作者測試了Pt/CeO2樣品在丙烷脫氫中的反應(yīng)性能。在680 ℃的條件下，Pt/CeO2非常活潑，丙烷的轉(zhuǎn)化率達(dá)到了100%，但是反應(yīng)僅得到裂解的產(chǎn)物，而非丙烯
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