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液態(tài)金屬做催化劑？

來(lái)源: X-MOL 2017-08-16 16:12:08

看過(guò)電影《終結(jié)者》系列，一定會(huì)對(duì)液態(tài)金屬終結(jié)者機(jī)器人T-1000印象深刻。T-1000可隨意變形、自我修復(fù)，搭配上極度智能的控制系統(tǒng)，幾乎就是終極武器般的存在。

在現(xiàn)實(shí)世界中，液態(tài)金屬也是一種引人注目的材料，在多個(gè)領(lǐng)域都有應(yīng)用，例如：柔性電子器件、3D打印甚至藥物遞送（點(diǎn)擊閱讀相關(guān)：報(bào)道一、報(bào)道二、報(bào)道三、報(bào)道四）。最近，德國(guó)埃爾朗根-紐倫堡大學(xué)（FAU）的Peter Wasserscheid教授等人在Nature Chemistry 報(bào)道了他們的奇思妙想——將液態(tài)金屬用于催化化學(xué)反應(yīng)。他們將液態(tài)金屬引入到傳統(tǒng)的負(fù)載型催化劑中，制備了液態(tài)Ga-Pd雙金屬催化劑來(lái)催化丁烷脫氫反應(yīng)。這種新型的催化劑體現(xiàn)出不同于常規(guī)復(fù)雜性催化劑的物理化學(xué)性質(zhì)，在丁烷脫氫反應(yīng)中表現(xiàn)出很不錯(cuò)的催化性能，耐積碳且相當(dāng)穩(wěn)定。

在這項(xiàng)工作中，他們利用能在室溫至2000 ℃都保持液態(tài)的Ga作為催化劑的“溶劑”，然后“溶解”具有催化活性的Pd，從而得到雙金屬合金。從下圖的相圖可以看到，在不同的Pd/Ga比以及不同的溫度下，合金的存在形式不同。在450 ℃左右以及少量的Pd摻雜的情況下，Ga和Pd呈現(xiàn)互溶的狀態(tài)。因此，在這個(gè)條件下，以Ga為主體的合金粒子會(huì)呈現(xiàn)液態(tài)。

作者選擇了多孔的玻璃作為惰性載體吸附金屬Ga。隨后通過(guò)原位置換的方法將Pd沉積到Ga粒子上，得到了Ga-Pd雙金屬粒子。從掃描電鏡（SEM）照片上可以看到（下圖），Ga-Pd粒子呈現(xiàn)非常寬的尺寸分布，有一些只有幾十納米而有一些粒子則是超過(guò)一微米。作為對(duì)比的是，以Pd為主體，摻雜一定量Ga的粒子一般都以固體形式存在（熔點(diǎn)較高），通常情況下是以納米粒子的形式負(fù)載在載體上。

為了考察Pd在液態(tài)粒子中的分布狀態(tài)，作者利用原位X射線光電子能譜（XPS）對(duì)不同溫度下Ga-Pd雙金屬粒子進(jìn)行化學(xué)分析。如下圖所示，當(dāng)溫度高于350 ℃時(shí)，粒子表面的化學(xué)組分和體相的組分是一致的，說(shuō)明在高溫狀態(tài)下，整個(gè)液態(tài)金屬粒子呈現(xiàn)均勻的狀態(tài)。而當(dāng)溫度降低時(shí)，表面Pd的含量逐漸降低。這可能是因?yàn)樵谳^低溫度時(shí)，形成了相分離。上述XPS結(jié)果和Pd-Ga雙金屬合金的相圖相吻合。

催化

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