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高能界面結(jié)構(gòu)構(gòu)筑高效穩(wěn)定雙功能電催化劑的關(guān)鍵

來源: X-MOL 2017-08-17 16:00:44

界面結(jié)構(gòu)對許多非均相催化劑有著非常重要的作用，特別是高能界面結(jié)構(gòu)可有效促進(jìn)反應(yīng)物在催化劑表面的吸附及電荷傳遞，從而顯著提高催化劑的性能。因此，合理設(shè)計(jì)和構(gòu)筑具有高能界面結(jié)構(gòu)的活性材料是制備高性能非均相催化劑的一個(gè)關(guān)鍵。氧催化在儲(chǔ)能及能量轉(zhuǎn)換領(lǐng)域包括金屬-空氣電池、燃料電池、電解水制氫體系等扮演著重要的角色。近年來，可同時(shí)高效催化氧析出（Oxygen evolution reaction, OER）和氧還原（Oxygen reduction reaction, ORR）的雙功能電催化劑是該領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)，特別是基于價(jià)格低廉和儲(chǔ)量豐富的過渡金屬雙功能催化劑得到越來越多的關(guān)注，但目前大多數(shù)過渡金屬雙功能催化劑的催化性能仍低于貴金屬催化劑（如催化OER的Ru和催化ORR的Pt）。此外，過渡金屬催化劑的穩(wěn)定性也亟待提高，開發(fā)同時(shí)具備高效和高穩(wěn)定性的過渡金屬雙功能催化劑仍然是一項(xiàng)具有挑戰(zhàn)性的工作。

近日，澳大利亞阿德萊德大學(xué)的喬世璋教授（點(diǎn)擊查看介紹）通過巧妙合理的設(shè)計(jì)（如下圖所示），利用過渡金屬絡(luò)合物間原子水平的強(qiáng)化學(xué)偶聯(lián)作用，有效構(gòu)建了獨(dú)特的高能界面結(jié)構(gòu)，并進(jìn)一步構(gòu)筑了新型高效的氧析出和氧還原雙功能電催化劑，為開發(fā)高效穩(wěn)定的過渡金屬雙功能催化劑提供了一條新的解決途徑。

該工作選取了常見的過渡金屬氧化物Mn3O4和CoO為材料，首先合成了具有高指數(shù)面的Mn3O4納米八面體（hi-Mn3O4），利用靜電作用使Co2+吸附在hi-Mn3O4表面，并通過化學(xué)還原方法合成了Co/hi-Mn3O4，原位氧化進(jìn)而在hi-Mn3O4上形成均勻分布的CoO納米簇（CoO/hi-Mn3O4）。同步輻射結(jié)果表明，Hi-Mn3O4和CoO界面上形成強(qiáng)化學(xué)偶聯(lián)鍵Mn-O-Co，且hi-Mn3O4的Mn(III)-O通過界面Mn-O-Co從CoO奪取電子，使CoO具有高氧化態(tài)，從而構(gòu)建高能界面結(jié)構(gòu)。對比試驗(yàn)發(fā)現(xiàn)高指數(shù)面hi-Mn3O4在構(gòu)建高能界面結(jié)構(gòu)中起著關(guān)鍵的作用，相比于普通的Mn3O4納米顆粒，hi-Mn3O4能和CoO在界面上形成具有強(qiáng)作用的化學(xué)偶聯(lián)鍵Mn-O-Co，從CoO奪取電子的能力也更強(qiáng)，因而hi-Mn3O4構(gòu)建的高能界面結(jié)構(gòu)遠(yuǎn)優(yōu)于普通Mn3O4納米顆粒。

作為氧析出和氧還原雙功能電催化劑，具有高能界面結(jié)構(gòu)的CoO/hi-Mn3O4在堿性電解液中比目前開發(fā)的過渡金屬雙功能催化劑具有更優(yōu)異的催化性能，其氧析出性能甚至優(yōu)于商業(yè)貴金屬催化劑Ru/C，氧還原性能和商業(yè)貴金屬Pt/C相近。更重要的是，CoO/hi-Mn3O4也表現(xiàn)出高穩(wěn)定性（10個(gè)小時(shí)不間斷運(yùn)行后，氧析出保留活性對比Ru/C：95% vs 81%；氧還原保留活性對比Pt/C：92% vs 78%）。

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