CO2氫化是減少二氧化碳排放的可能途徑之一。甲醇既可作為重要的化工原料，也是具有現(xiàn)實(shí)意義的潛在清潔能源。Cu/ZnO和Cu/ZrO2是CO2氫化為甲醇的重要催化劑。在高溫高壓的反應(yīng)條件下，催化劑的表面重構(gòu)和顆粒生長易降低催化活性和選擇性。構(gòu)筑穩(wěn)定的催化劑是目前CO2加氫制甲醇研究的熱點(diǎn)之一。
金屬有機(jī)框架（MOFs）具有開放的骨架和規(guī)整的孔道結(jié)構(gòu)，是可官能化的催化劑載體。近日，廈門大學(xué)的林文斌（點(diǎn)擊查看介紹）、汪騁（點(diǎn)擊查看介紹）教授課題組利用ZrMOFs后修飾組裝技術(shù)和MOFs限域效應(yīng)，原位構(gòu)筑獲得了具有高混合度和高分散度的超小Cu/ZnOx納米粒子（NPs）。該研究團(tuán)隊(duì)以含有Zr6簇金屬連接點(diǎn)及Zn2+離子后修飾的UiO-bpy MOF（bpy代表2,2'-聯(lián)吡啶）為載體，利用MOF結(jié)構(gòu)對生成納米粒子Cu和ZnOx的分散作用，原位還原得到超小Cu/ZnOx納米粒子。該粒子在催化CO2氫化得到甲醇的反應(yīng)中表現(xiàn)出高活性和100%的選擇性，比目前商業(yè)所使用的Cu/ZnO/Al2O3催化劑高3倍。
對催化劑結(jié)構(gòu)的精細(xì)表征結(jié)果表明，原位形成的超小Cu/ZnOx納米粒子直徑小于2 nm，且限域在MOF的納米空腔中。作者利用XPS測量反應(yīng)氣體氛圍和溫度下催化劑中Zn和Zr的價(jià)態(tài)，證實(shí)了催化過程中存在低價(jià)態(tài)的Zn(0)和Zr(III)，結(jié)合TPD等表征，他們還發(fā)現(xiàn)催化劑界面的氫溢流在CO2氫化中起到重要作用。
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