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又是石墨烯膜，還是Nat. Nanotech.？

來源: X-MOL 2017-09-13 11:55:59

石墨烯作為一種明星材料，在材料學(xué)的各個領(lǐng)域都受到了廣泛關(guān)注。石墨烯分離膜一直是膜科學(xué)的一個重要研究方向，無論是直接將石墨烯作為膜的構(gòu)建材料，抑或作為添加劑構(gòu)建復(fù)合膜材料，用于微濾、超濾、納濾、滲透汽化、氣體分離等各個領(lǐng)域。然而，石墨烯材料本身用于膜結(jié)構(gòu)存在不少局限。比如，層狀堆砌的石墨烯膜相比于聚合物膜孔隙率低，同時堆砌結(jié)構(gòu)使得孔道變長，增加了傳質(zhì)距離；除此之外，石墨烯膜還存在堆砌結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性差、連續(xù)化規(guī)模化制備困難等問題。由于這些問題，石墨烯膜似乎正在逐漸變成一個食之無味棄之可惜的“雞肋”課題。目前，對于石墨烯膜的研究工作除了對石墨烯膜滲透行為的基礎(chǔ)研究之外，石墨烯膜制備與應(yīng)用的研究已經(jīng)較少出現(xiàn)在頂級期刊之上。

最近，日本信州大學(xué)的Morinobu Endo和Aaron Morelos-Gomez等人在Nature Nanotechnology 雜志上發(fā)表了一篇有關(guān)石墨烯分離膜用于染料與鹽分離的論文，重新將這個課題帶入人們的視野。這篇論文究竟有何特別之處？我們細(xì)細(xì)看來。

這篇論文要解決的兩個核心問題分別是如何簡單及規(guī)模化制備具有高鹽截留的膜，以及如何實現(xiàn)膜在錯流過濾過程中的穩(wěn)定。在制備過程中，研究者首先將聚乙烯醇（PVA）作為膠粘層涂附在聚砜膜表面，然后將氧化石墨烯（GO）與多層石墨烯（FLG）共同噴涂在支撐膜表面，再通過熱處理與Ca2+交聯(lián)。這里，PVA對提高石墨烯分離層與基底的穩(wěn)定性起到了重要作用，在激烈的錯流過濾（流速在40-100 mL/min）下120小時依然能保持良好性能。作者認(rèn)為這種穩(wěn)定性來自于石墨烯與PVA粘附層的共價鍵或氫鍵。

另一個受到關(guān)注也更為重要的是石墨烯膜的分離性能。事實上，上述分離膜是由兩種材料共同組成，其中FLG對通量的提高起到主要作用，而GO的加入則在一定程度上提升了膜的分離性能。值得一提的是，用于幫助分散FLG的脫氧膽酸鹽（DOC）以及交聯(lián)所用的Ca2+也對膜的滲透行為有著重要影響。有趣的是，DOC會使得GO片層間距增大，提升其通量，但同時會提高其對NaCl的截留，Ca2+ 則是在提高通量的同時也會對截留造成損害，兩者共同的結(jié)果使得膜的截留和通量都得到了顯著的提高。而錯流過濾導(dǎo)致濃差極化的減弱以及高的過濾壓力提高了膜的致密性也是分離性能優(yōu)異的重要原因。上述結(jié)果也得到了分子動力學(xué)模擬的驗證。

這類膜的另一個顯著特點就是優(yōu)異的耐氯性。傳統(tǒng)的聚合物納濾、反滲透膜多是基于聚酰胺類聚合物，這類膜在處理污水時常常會受到預(yù)處理步驟中殘余氯的影響。活性氯會導(dǎo)致共價鍵的斷裂，最終引起膜性能的劣化。而石墨烯膜則具有較為優(yōu)異的耐氯性能，這歸因于石墨烯本身較好的耐氯性。

石墨烯膜分離性能與耐氯性。圖片來源：Nat. Nanotech.

——簡評——

這篇論文乍看之下并沒有太多令人驚艷的idea，但是卻解決了許多石墨烯膜在應(yīng)用過程中的深層問題。譬如，層狀堆砌的石墨烯往往難以抵抗住錯流過濾中的剝離，以及大部分石墨烯膜較難達到較高的NaCl截留。而通過簡單的交聯(lián)以及兩種不同類型的石墨烯材料的混合，就可以實現(xiàn)兩個方面性能的提升。略有遺憾的是，論文中盡管涉及分子動力學(xué)模擬，但對于上述兩個過程依舊缺乏更加細(xì)致的機理探討及證據(jù)，以至于沒有給出更為普適的設(shè)計原則。不管怎樣，面向?qū)嶋H應(yīng)用問題的研究依舊是未來的一個重要課題。

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